Моделирование координационно ненасыщенных структур в смешанных оксидах Mg-Al как активных центров реакций дегидрирования и дегидратации этанола

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом функционала плотности исследованы процессы дегидрирования и дегидратации этанола на льюисовском кислотном центре (ЛКЦ) смешанного оксида Mg–Al. Предложена структура активных центров смешанного оксида. Изучены возможные интермедиаты и механизм протекания подобных реакций на ЛКЦ смешанного оксида, содержащего алюминий или хром. Показано, что при изоморфном замещении алюминия на хром в структуре смешанного оксида происходит снижение энергетического барьера процесса дегидрирования этанола.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

М. Н. Михайлов

Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Email: lmk@ioc.ac.ru
Россия, Москва

Л. М. Кустов

Московский государственный университет им. М.В. Ломоносова; Институт органической химии им. Н.Д. Зелинского РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: lmk@ioc.ac.ru
Россия, Москва; Москва

Список литературы

  1. Ndou A.S., Plint N., Coville N.J. // Appl. Catal. A: Gen. 2003. V. 251. P. 337.
  2. Kozlowski J.T., Davis R.J. // ACS Catal. 2013. V. 3. P. 1588.
  3. Choudary B.M., Kantam M.L., Neeraja V., Rao K.K., Figueras F., Delmotte L. // Green Chem. 2001. V. 3. P. 257.
  4. Cerveny J., Splıchalova J., Kacer P., Kovanda F., Kuzma M., Cerveny L. // J. Mol. Catal. A. 2008. V. 285. P. 150.
  5. Sharma S.K., Parikh P.A., Jasra R.V. // J. Mol. Catal. A. 2007. V. 278. P. 135.
  6. Cantrell D.G., Gillie L.J., Lee A.F., Wilson K. // Appl. Catal. A: Gen. 2005. V. 287. P. 183.
  7. Xie W., Liu Y., Chun H. // Catal. Lett. 2012. V. 142. P. 352.
  8. Abello S., Medina F., Tichit D., Perez-Ramírez J., Groen J.C., Sueiras J.E., Salagre P., Cesteros Y. // Chem. Eur. J. 2005. V. 11. P. 728.
  9. Maru M.S., Ram S., Shukla R.S. // Кинетика и катализ. 2023. T. 64. № 3. C. 305 (Maru M.S., Ram S., Shukla R.S. // Kinet. Catal. 2023. V. 63. № 3. P. 276.)
  10. Guerrero-Urbaneja P., Garcıa-Sancho C., Moreno-Tost R., Merida-Robles J., Santamarıa-Gonzalez J., Jimenez-Lopez A., Maireles-Torres P. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 470. P. 199.
  11. Бухтиярова М.В., Нуждин А.Л., Кардаш Т.Ю., Бухтияров А.В., Герасимов Е.Ю., Романенко А.В. // Кинетика и катализ. 2019. T. 60. № 3. С. 364. (Bukhtiyarova M.V., Nuzhdin A.L., Kardash N.Yu., Bukhtiyarov A.V., Gerasimov E.Yu., Romanenko A.V. // Kinet. Catal. 2019. V. 60. № 3. P. 343.)
  12. Liu P., Derchi M., Hensen E.J.M. // Appl. Catal. B: Environ. 2014. V. 144. P. 135.
  13. Guerrero-Urbaneja P., Garcıa-Sancho C., Moreno-Tost R., Merida-Robles J., Santamarıa-Gonzalez J., Jimenez-Lopez A., Maireles-Torres P. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 470. P. 199.
  14. Jimenez-Sanchidrian C., Ruiz J.R. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 469. P. 367.
  15. Navajas A., Campo I., Arzamendi G., Hernandez W.Y., Bobadilla L.F., Centeno M.A., Odriozola J.A., Gandia L.M. // Appl. Catal. B: Environ. 2010. V. 100. P. 299.
  16. Liu P., Derchi M., Hensen E.J.M. // Appl. Catal. A: Gen. 2013. V. 467. P. 124.
  17. Tichit D., Coq B. // CATTECH. 2003. V. 7. P. 206.
  18. Tichit D., Lutic D., Coq B., Durand R., Teissier R. // J. Catal. 2003. V. 219. P. 167.
  19. Tichit D., Gerardin C., Durand R., Coq B. // Top. Catal. 2006. V. 39. P. 89.
  20. Xu Z.P., Zhang J., Adebajo M.O., Zhang H., Zhou C.H. // Appl. Clay Sci. 2011. V. 53. P. 139.
  21. Millange F., Walton R.I., O’Hare D. // J. Mater. Chem. 2000. V. 10. P. 1713.
  22. Thomas G.S., Radha A.V., Kamath P.V., Kannan S. // J. Phys. Chem. B. 2006. V. 110. P. 12365.
  23. Sato T., Kato K., Endo T., Shimada M. // React. Solids. 1986. V. 2. P. 253.
  24. Бессуднов А.Э., Кустов Л.М., Мишин И.В., Михайлов М.Н. // Изв. АН. Сер. хим. 2017. V. 4. P. 666. (Bessudnov A.E., Kustov L.M., Mishin I.V., Mijhailov M.N. // Russ. Chem. Bull. 2017. V. 4. P. 666.)
  25. Knözinger G. // Angew. Chem. Int. Ed. Engl. 1968. V. 7. P. 791.
  26. Morterra C., Ghiotti G., Boccuzzi F., Coluccia S. // J. Catal. 1978. V. 51. P. 299.
  27. Feng G., Huo C.F., Deng C.M., Huang L., Li Y.W., Wang J., Jiao H.J. // Mol. Catal. A. 2009. V. 304. P. 58.
  28. Clayborne P.A., Nelson T.C., De Vore T.C. // Appl. Catal. A: Gen. 2004. V. 257. P. 225.
  29. Roy S., Mpourmpakis G., Hong D.-Y., Vlachos D.G., Bhan A., Gorte R.J. // ACS Catal. 2012. V. 2. P. 1846.
  30. Fang Z., Wang Y., Dixon D.A. // J. Phys. Chem. C 2015. V. 119. № 41. P. 23413.
  31. Becke A.D. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 5648.
  32. Lee C., Yang W., Parr R.G. // Phys. Rev. B 1988. V. 37. P. 785.
  33. Vosko S.H., Wilk L., Nusair M. // Can. J. Phys. 1980. V. 58. P. 1200.
  34. Lee C., Yang W. // Phys. Rev. B. 1988. V. 45. P. 13244.
  35. Becke A.D. // J. Chem. Phys. 1993. V. 98. P. 1372.
  36. Stevens W.J., Krauss M., Basch H., Jasien P.G. // Can. J. Chem. 1992. V. 70. P. 612.
  37. Granovsky A.A. // Firefly version 8.2.0. http://classic.chem.msu.su/gran/firefly/index.html.
  38. Игнатов С.К., Багатурьянц А.А., Разуваев А.Г., Алфимов М.В., Мотовщикова М.В., Додонов В.А. // Изв. РАН. Сер. Хим. 1998. Т. 47. № 7. С. 1257. (Ignatov S.K., Bagatur’yants A.A., Razuvaev A.G., Alfimov M.V., Motovshchikova M.B., Dodonov V.A. // Russ. Chem. Bull. 1998. V. 47. № 7. P. 1257.)
  39. Bagaturyants A.A., Ignatov S.K., Razuvaev A.G., Gropen O. // Mater. Sci. Semiconductor Proc. 2000. V. 3. P. 71.
  40. Solans-Monfort X., Branchadell V., Sodupe M., Sierka M., Sauer J. // J. Chem. Phys. 2004. V. 121. P. 6034.
  41. Николаева Е.В., Мамонов Н.А., Кустов Л.М., Михайлов М.Н. // Изв. АН. Сер. хим. 2015. Т. 64. № 2. С. 269. (Nikolaeva E.V., Mamonov N.A., Kustov L.M., Mikhailov M.N. // Russ. Chem. Bull. 2015. V. 64. № 2. P. 269.)
  42. Bailly M., Chizallet C., Costentin G., Krafft J., Lauron-Pernot H., Che M. // J. Catal. 2005. V. 235. P. 413.
  43. Kozlowski J.T., Aronson M.T., Davis R. // Appl. Catal. B: Environ. 2010. V. 96. P. 508.
  44. Díez V.K., Apesteguía C.R., Di Cosimo J.I. // Catal. Today. 2000. V. 63. P. 53.
  45. Shinohara Y., Satozono H., Nakajima T., Suzuki S., Mishima S. // J. Chem. Software. 1998. V. 4. P. 41.
  46. Kozlowski J.T., Davis R.J. // ACS Catal. 2013. V. 3. P. 1588.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Выбор кластера смешанного оксида

Скачать (193KB)
Метаданные
3. Схема 1. Схема процесса дегидрирования этанола на ЛКЦ с алюминием

Скачать (51KB)
Метаданные
4. Рис. 2. Механизм взаимодействия молекулы этанола с активным центром, содержащим алюминий, в реакции дегидрирования

Скачать (171KB)
Метаданные
5. Схема 2. Основные этапы процесса дегидратации этанола на кислотно-основных центрах, включающих атом алюминия

Скачать (58KB)
Метаданные
6. Рис. 3. Механизм взаимодействия молекулы этанола с активным центром, содержащим алюминий, для реакции дегидратации

Скачать (190KB)
Метаданные
7. Схема 3. Основные этапы процесса дегидрирования этанола на кислотно-основном центре, содержащем хром

Скачать (57KB)
Метаданные
8. Рис. 4. Механизм взаимодействия молекулы этанола с активным центром, содержащим алюминий, для реакции дегидрирования

Скачать (159KB)
Метаданные
9. Схема 4. Основные этапы процесса дегидратации этанола на кислотно-основном центре, содержащем хром

Скачать (58KB)
Метаданные
10. Рис. 5. Механизм взаимодействия молекулы этанола с активным центром, содержащим алюминий, для реакции дегидратации

Скачать (172KB)
Метаданные
11. Рис. 6. Изменение полной энергии для процесса дегидрирования этанола на кластере смешанного оксида с алюминием и хромом

Скачать (121KB)
Метаданные
12. Рис. 7. Изменение полной энергии для процесса дегидратации этанола на кластере смешанного оксида с алюминием и хромом

Скачать (122KB)
Метаданные